Документальный фонд ТМО насчитывает более 5 тысяч единиц, охватывая период с конца XIX века и до наших дней. Основу его составили материалы по истории дореволюционного периода, документы личного происхождения, по истории советского периода, методический материал. Это обширное и разнообразное собрание предметов — памятников материальной и духовной культуры края, как в рукописном, так и в полиграфическом исполнении.

Одним из самых первых поступлений коллекции является рукопись М.В.Угрюмова  «Зеленская  Слобода – предместье г.Тотьмы».

В коллекции широко представлены документы, отражающие становление советской власти и социально-экономического развития нашего края в ХХ веке. Это статьи и очерки, рукописи воспоминаний, дневниковые записи, а также официальные документы: удостоверения, дипломы, паспорта, распоряжения, отчеты. К наиболее ценным относятся материалы Спасо-Суморина монастыря, Казначейского управления, Тотемского земского исправника и другие.

Особое место занимает тематические фонды личного происхождения: «Тотьмичи – деятели науки», «Заслуженные учителя Тотемского района», «Военнослужащие», «Участники Великой Отечественной войны 1941-1945гг.».

Фонд «Участники Великой Отечественной войны 1941-1945гг.» один из самых объемных, в составе которого более 2 тысяч единиц хранения. Он содержит подлинные документы периода Великой Отечественной войны: фронтовые письма, военные блокноты, стихи, воспоминания, фронтовые дневники, фотографии, удостоверения к наградам, благодарности от Верховного Главнокомандующего, красноармейские книжки.

В собрании музея есть также коллекции документов, связанные с именами ученых-краеведов, представителями творческой интеллигенции, известными производственниками и руководителями района. В частности, это большие коллекции архивных материалов выдающегося исследователей  Н.А. Черницына, В.Е. Величутина,  Н.В. Ильинского, И.М. Богданова и др.

Коллекция архивно-письменных источников  – одна из самых больших в музее. Материалы коллекции (документы, рукописи и т.д) посетители видят в экспозициях и на временных выставках.  С ней постоянно работают не только сотрудники музея, учащиеся и студенты района, но и исследователи. На основе документов коллекции написано большое количество статей.